高分散Ru纳米粒子在硼掺杂Ti3C2Tx MXene纳米片上的协同增强电催化析氢
一、文章概述
二维层状材料作为开发析氢反应活性催化剂的低成本支撑材料受到越来越多的关注。此外，原子薄的Ti3C2Tx (MXene)纳米片具有表面终止基(Tx: F, O, OH)，这是有效功能化的活性位点。在这项工作中，杂原子(硼)掺杂的Ti3C2Tx (MXene)纳米片被开发成一种高效的固体载体，以承载电催化HER的超小钌(Ru)纳米颗粒。量子力学第一性原理计算和电化学测试表明，在二维MXene纳米片上掺杂B可以极大地提高中间H*吸附动力学，降低对HER的电荷转移电阻，从而提高活性位点的反应活性和良好的电极动力学。重要的是，新设计的基于负载在b掺杂MXene (Ru@B Ti3C2Tx)纳米片上的Ru纳米颗粒的电催化剂表现出了显著的催化活性，过电势分别为62.9和276.9 mV，可驱动10和100 mA cm-2的HER，并且具有良好的循环稳定性。此外，通过理论计算，Ru@B Ti3C2Tx的吉布斯自由能(ΔGH* = 0.002 eV)接近于零。这项工作介绍了一个简单的策略功能化MXene作为一个有效的电催化剂的固体载体。
二、图文导读
图1.Ti3C2Tx和Ru@B-Ti3C2Tx的合成示意图。
图2.a)紫外可见谱，b)拉曼谱、c）XPS测量扫描，d)AFM图像（比例尺：1μm）和相应的高度测量，e)SEM图像、f)TEM图像和相应的SAED图案，g)HAADF-STEM图像和相应的EDX元素(Ti、C、O、F)映射图像。
图3.a) XPS测量扫描，b)高分辨率C 1s和Ru三维光谱，C) b 1s光谱，d) Ru@B Ti3C2Tx的TEM图像。g) Ru@B Ti3C2Tx的HAADF-STEM图像(比例尺:10 nm)和相应的EDX元素映射图像。
图 4. a) Ru@B–Ti3C2Tx 的顶视图和 b) 侧视图。c) Ru@B-MXene 的电子能带结构和 d) 态密度。e) Ru@B-MXene 上氢吸附的电荷差异。f) 平衡电位下 HER 的 Ti3C2Tx（纯 MXene）、B-Ti3C2Tx（B-MXene）和 Ru@B-Ti3C2Tx 的计算吉布斯自由能 (ΔGH*) 图。三、全文总结
综上所述，我们成功地开发了杂原子(B)掺杂的Ti3C2Tx (MXene)纳米片，作为负载钌纳米颗粒的固体载体，用于高效电催化制氢。除了使用全面的实验心理分析，我们还使用DFT计算来探索我们的杂原子掺杂的二维MXene纳米片的催化动力学。实验研究和理论计算表明，B掺杂显著改善了中间H*吸附动力学，降低了二维MXene纳米片对HER的电荷转移阻力。事实上，我们新设计的催化剂，即Ru纳米颗粒锚定B掺杂MXene纳米片(Ru@B Ti3C2Tx)，实现了卓越的催化活性，低过电势分别为62.9和276.9 mV，驱动10和100 mA cm-2的HER，同时在1000个连续CV循环中表现出出色的稳定性。这项工作介绍了在二维MXene纳米片上开发非金属B掺杂和设计高效催化系统的电催化剂的有前途的策略。文章链接：
https://doi.org/10.1002/smll.202102218.
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